Soft UV nanoimprint lithography : concept, development, and fabrication of nanostructures with tunable feature sizes at constant pitch

The thrilling development of the nanoimprint lithography (NIL) over the past twenty years has made the large area nanopatterning from an obstacle to the bridge between imagination and reality. This thesis addresses the establishment of NIL technique at the Institute of Micro- and Nanotechnologies (IMN) of Technische Universität Ilmenau and the development of the soft UV-NIL. The fabrications of periodic nanostructures with tunable feature sizes in large area and at low cost as well as its additional applications are investigated. A center-to-edge imprint scheme in ambient atmosphere using soft stamps is employed throughout this work. The advantages of soft UV-NIL have been identified all along and have drawn tremendous research attention. To clarify the potential issues for imprint in ambient atmosphere, a type of bi-layer soft stamp with a soft Polydimethylsiloxane (PDMS) back carrier and a thin feature layer employing various material is configured. The bi-layer soft stamps such as PDMS/PDMS, PDMS/organic solvent diluted PDMS, PDMS/X-PDMS, PDMS/vvsPDMS, PDMS/UV-PDMS, are comparatively characterized. High stamp reusability and imprint uniformity of the PDMS/PDMS, PDMS/toluene-diluted PDMS and PDMS/UV-PDMS stamps have been validated at ambient conditions for at least twenty consecutive imprints by using a single stamp. This demonstrates the suitability of NIL for batch fabrication of nanoimprinted structures on wafer scale. Based on the solid imprint performance of the ambient center-to-edge scheme, a process chain to fabricate nanostructures with tunable feature sizes at constant pitch (NanoTuFe) is designed and realized in this thesis. A master with positive or negative nanopatterns is prepared to initialize the fabrication process. An intermediate template featuring sloping sidewalls is introduced to bridge the original master and the final patterns. Taking advantage of the sloping sidewalls of the patterns on the intermediate template, the etch-mask on the final substrate can be opened to discrete dimensions simply by varying the etching durations. Numerous new NIL templates and substrates with diverse layouts, profiles and aspect ratios have been achieved with tunable feature sizes. - New NIL templates of circular nanopillars with diameters of 150/200/250/350 nm and aspect ratio below 2 are generated for NIL templates based on a master featuring 450 nm circular nanopillars. - Additional NIL templates of square nanocavities with 130/160/190/220 nm feature sizes are fabricated from a master patterned by circular nanocavities of 350 nm in diameter - By introducing a bi-layer lift-off process, the image tone, layout and feature sizes can be adjusted. NIL templates featuring square nanopillars with dimensions of 120/200/320 nm are achieved based on a master of circular nanoholes with 350 nm in diameter. Furthermore, diverse top-down or bottom-up surface patterning techniques can be integrated to the NanoTuFe methodology. The versatility using NanoTuFe to fabricate high aspect ratio nanostructures (feature sizes from 70 nm to 400 nm, etch depth of 4-7 mm) for high emissive silicon surfaces in both circular and square layouts is demonstrated. The concept of using NIL for curved surface (convex-plano refractive lens) has been proved as well. Replicating nanostructures is in general cost-intensive, especially for large patterning area and with high resolution. The NanoTuFe approach enables a fast realization of large area nanopatterns with tunable dimensions at low cost, which is one of the essential contributions of this work.

Die vorliegende Dissertation beschäftigt sich mit der Weiterentwicklung der UV Nanoimprint-Lithographie (NIL) mit weichen Stempeln am Institut für Mikro- und Nanotechnologien (IMN) der Technischen Universität Ilmenau. Die Herstellung von periodischen Nanostrukturen mit einstellbaren Strukturgrößen auf großer Fläche und zu niedrigen Kosten sowie deren weiterführende Anwendungen werden untersucht. Allen hier vorgestellten Arbeiten liegt die UV-NIL mit weichen Stempeln bei Umgebungsatmosphäre zugrunde, bei welcher der eigentliche Abformvorgang von der Stempelmitte zum Rand fortschreitet (engl. center-to-edge). Die Vorteile von UV-NIL mit weichen Stempeln sind lange bekannt und haben eine hohe Aufmerksamkeit auf sich gezogen. Zweischichtige weiche Stempel mit einem weichen Polydimethylsiloxane (PDMS)-Träger und einer dünnen Strukturschicht, die aus unterschiedlichen und festeren Materialien bestehen kann, werden konfiguriert. Die zweischichtigen weichen Stempel wie PDMS/PDMS, PDMS/verdünntes PDMS, PDMS/X-PDMS, PDMS/vvsPDMS, PDMS/UV-PDMS, werden miteinander verglichen. Hohe Gleichmäßigkeit der Abformungen der PDMS/PDMS, PDMS/Toluen-verdünnten PDMS und PDMS/UV-PDMS Stempel wurden bei Umgebungsbedingungen für mindestens zwanzig aufeinanderfolgende Prozesse in Bezug auf die Wiederholbarkeit validiert. Basierend auf dem beschriebenen Abform-Regime, wird in dieser Arbeit eine Prozesskette zur Herstellung von Nanostrukturen mit einstellbaren Strukturgrößen und -formen (engl. NanoTuFe) realisiert. Eine Zwischenmaske mit positiven oder negativen Strukturen mit geneigten Seitenwänden wird eingeführt, um die Brücke zwischen ursprünglichem Master und den herzustellenden Strukturen zu schlagen. Unter Ausnutzung der geneigten Seitenwände der Strukturen auf der Zwischenschablone kann die Ätzmaske auf dem finalen Substrat durch Variation der Ätzdauer in sehr variable Dimensionen überführt werden. Zahlreiche NILMasken und -Substrate, die einstellbare Strukturgrößen verschiedener Layouts, Profile und Aspektverhältnisse aufweisen, wurden untersucht. - Es werden Neue NIL-Masken von kreisförmigen Nanosäulen mit Durchmessern von 150/200/250/350 nm und einem Aspektverhältnis unter 2 basierend auf einem Master mit 450 nm langen kreisförmigen Nanosäulen erzeugt. – Zusätzliche NIL-Masken mit quadratischen Nanokavitäten mit Strukturgrößen von 130/160/190/220 nm werden aus einem Master mit kreisförmigen Nanokavitäten von 350 nm Durchmesser hergestellt. - Durch die Einführung eines doppelschichtigen Lift-Off-Prozesses kann eine positive oder negative Abbildung der Strukturen erfolgen sowie die Layout- und Feature-Größe angepasst werden. NIL-Masken mit quadratischen Nanosäulen mit Abmessungen von 120/200/320 nm werden anhand eines Masters aus kreisförmigen Nanolöchern mit 350 nm Durchmesser demonstriert. Darüber hinaus können verschiedene Top-Down oder Bottom-Up Strukturierungstechniken in die NanoTuFe - Methode integriert werden. Die Vielseitigkeit von NanoTuFe zur Herstellung von Nanostrukturen mit großem Aspektverhältnis (Strukturgrößen von 70 nm bis 400 nm, Ätztiefe von 4-7 mm) für hoch emittierende Siliziumoberflächen in kreisförmigen und quadratischen Layouts wird demonstriert. Das Konzept der Verwendung von NIL auf gekrümmte Oberflächen (konvex-plane refraktive Linse) wurde ebenfalls bewiesen. Die Herstellung und Replikation von Nanostrukturen ist im Allgemeinen kostenintensiv, insbesondere für große Flächen und bei hoher Auflösung. Die NanoTuFe-Methode ermöglicht die schnelle Realisierung großflächiger Nanostrukturen mit einstellbaren Abmessungen und Formen (Kreise, Rechtecke, Säulen, Kegel, Pyramiden) bei potenziell geringen Kosten, was einer der wesentlichen Beiträge dieser Arbeit ist.

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