[FeFe] hydrogenase mimics : access and activation

Im Hinblick auf eine nachhaltige Energiewirtschaft könnte „grüner“ Wasserstoff (H2) aus der Wasserspaltung mithilfe erneuerbarer Energien mittelfristig eine geeignete Alternative zu fossilen Energieträgern darstellen. Eine solche Perspektive wäre ohne H2-Grundlagenforschung undenkbar, bei der ein Blick in die Natur einmal mehr ein guter Ratgeber ist. Hier rücken [FeFe]-Hydrogenasen ([FeFe]-H2asen) als H2-verwertende Enzyme in den Fokus, da sie die Protonenreduktion zu H2 effizient katalysieren (bis zu 9000 Moleküle H2 s-1). Inspiriert von diesem natürlichen Vorbild sind in der Vergangenheit viele [FeFe]-H2ase-Modellkomplexe mit einem [(μ-SR)2Fe2(CO)6]-Cluster erforscht worden, wobei die Aktivität des Enzyms bei weitem unerreicht ist. Diese Arbeit liefert Beiträge zur [FeFe]-H2ase-Modellkomplex-Chemie: A) Im Rahmen der molekularen Elektrokatalyse werden Reaktionen von (α,β-ungesättigten) Thioketonen mit Trieisendodecacarbonyl (Fe3(CO)12) untersucht, die zu [(μ-SR)2Fe2(CO)6]- und ähnlichen Clustern führen ([PB-1]/[PB-2]), was bereits für andere Thioketone beschrieben worden ist. B) Weiterhin wird im Rahmen der molekularen Photokatalyse und auf Basis einer UV-aktiven Dyade mit unerreichter katalytischer Aktivität in Bezug auf vergleichbare Photokatalysatoren eine edelmetallfreie, [(μ-SR)2Fe2(CO)6]-Cluster-basierte Photokatalysator-Dyade, die bei Bestrahlung mit sichtbarem Licht aktiv ist, umfangreich charakterisiert ([PB-3]).

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