Nanometallurgical mechanisms during formation of Au-SiOx and Au-CuO nanostructures

Die Verbesserung der Metallurgie hält mit der Entwicklung der menschlichen Zivilisation Schritt. Aufstrebende Nanotechnologie-Industrien fördern kontinuierlich traditionelle metallurgische Untersuchungen bis hinunter in den Nanobereich. Daher wird ein neuer Begriff, Nanometallurgie, vorgeschlagen, um sich besser an die aufkommenden interdisziplinären Domänen anzupassen. Um die Mechanismen hinter verschiedenen nanometallurgischen Prozessen zu verstehen, sind zahlreiche Studien erforderlich, die für die maßgeschneiderte Herstellung von Nanostrukturen für unterschiedliche Anforderungen erforderlich sind. Die aktuelle Dissertation konzentriert sich auf das Wachstum zweier unterschiedlicher eindimensionaler Nanostrukturen: SiOx-Nanodrähte, katalysiert durch metallische Dünnfilme und CuO-Whisker, induziert durch thermische Oxidation.

Die Bildung von SiOx-Nanodrähten basiert auf der Änderung des physikalischen Zustands der Si-Quelle ist gut etabliert. Es wurde jedoch nur wenig an der Existenz und Konkurenz mehrerer Si-Quellen geforscht. Nach dem schnellen hermischen Prozessieren von SiO2/Si-Systemen, die mit metallischen Einzel- oder Doppelschichten in einer reduzierenden Atmosphäre abgeschieden wurden, werden drei Si-Quellen, erstens Si-Diffusion aus dem Substrat, zweitens SiO-Gas aus der SiO2-Zersetzung und drittens aus der Si-Aktivoxidation identifiziert. Ihre relative Beteiligung und Einfluß hängt von dem Dicken der SiO2-Schichten ab. Zunehmende Dicke der SiO2-Schicht behindert die Si-Diffusion und die Zersetzung der SiO2-Schicht, was die Konzentrationen der zersetzten Bereiche verringert und wiederum die aktive Si-Oxidation schwächt. Außerdem werden die Einflüße verschiedener Si-Quellen durch die Glühzeit, Temperatur und Atmosphäre gesteuert. Daher wird eine kontrollierbare Bildung verschiedener Au-SiOx-Nanostrukturen erreicht, indem unterschiedliche Dicken der SiO2-Schicht und Temperparameter entworfen werden.

Zwei nanometallurgische Prozesse, der Kirkendall-Effekt im Nanomaßstab und das Wachstum von Oxid-Nanodrähten während der Oxidation von Metallen, haben große Aufmerksamkeit erhalten. Ihre Entwicklung hängt stark von der Oxidationsgeschwindigkeit ab. In Anbetracht der Tatsache, dass die Oxidation normalerweise ein diffusionskontrollierter Prozess ist und das Legieren ein üblicher Weg ist, um die Diffusion verschiedener Metalle zu kontrollieren, werden gemischte und facettierte Au-Cu-Nanopartikel durch die Festkörperentnetzung der Au/Cu-Doppelschicht gebildet. Die Existenz von Kirkendall-Hohlräumen und CuO-Whiskern kann durch Oxidation bei unterschiedlichen Temperaturen beobachtet werden, was zur Bildung von Au-CuO-Nanostrukturen führt. Darüber hinaus wird das Oxidationsverhalten von Cu auf verschiedenen Facetten von Au-Cu-Nanopartikeln überprüft und mit den Oxidationsraten von Kristallebenen in Beziehung gesetzt.

The improvement of metallurgy keeps pace with the development of human civilization. Emerging nanotechnology industries promote traditional metallurgic explorations down to the nanoscale. Thus, a new term, nanometallurgy, is proposed to better adapt to the emerging interdisciplinary domains. Understanding the mechanisms behind varied nanometallurgical behavior requires plenty of studies, which is necessary for the tailored fabrication of nanostructures towards the various demands. The current thesis focuses on the growth of two distinct one-dimensional nanostructures: SiOx nanowires catalyzed by metallic thin films and CuO whiskers induced by thermal oxidation.

The formation of SiOx nanowires has been well established based on the change in the physical state of the Si source. However, only a little work has been spent on the existence of several Si sources. After the rapid thermal annealing of SiO2/Si systems covered with metallic single- or bi-layers in a reducing atmosphere, three Si sources, Si diffusion from the substrate, SiO gas from SiO2 decomposition and from Si active oxidation, are introduced and their involvement depends on the thickness of the SiO2 layers. Increasing thicknesses of the SiO2 layer hampers the Si diffusion and the decomposition of the SiO2 layer, which decreases concentrations of decomposed regions and in turn weakens the Si active oxidation. Also, the roles of different Si sources are controlled by the annealing time, temperature and atmosphere. Hence, controllable formation of different Au-SiOx nanostructures is achieved by designing different thicknesses of the SiO2 layer and annealing parameters.

Two nanometallurgic processes, the nanoscale Kirkendall effect and the growth of oxide nanowires during the oxidation of metals, have received extensive attention. Their evolution highly depends on the oxidation rate. Considering that oxidation is usually a diffusion-controlled process and alloying is a common way to control the diffusion of different metals, mixed and faceted Au-Cu nanoparticles are formed by the solid-state dewetting of the Au/Cu bi-layer. The existence of Kirkendall voids and CuO whiskers can be observed by oxidizing at different temperatures, resulting in the formation of Au-CuO nanostructures. Moreover, the oxidation behavior of Cu on different facets of Au-Cu nanoparticles is checked and related to the oxidation rates of crystal planes.

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