Supercapacitors are of high importance as electrochemical energy storage devices attributing to their outstanding power performance, excellent reversibility and long cycle life. However, compared with batteries, supercapacitors suffer from low energy density, which hinders their wide application. Pseudocapacitive materials with a high theoretical capacitance hold a great promise in boosting the energy storage capability for supercapacitors. Research on nanoarchitectured current collectors aims to reach their full potential in the field of charge storage by addressing challenging problems such as the inherently low electrical conductivity and the sluggish charge and discharge behavior of most pseudo-capacitive materials. In this regard, three kinds of nanoarchitectured current collectors, i.e., Ni nanorod arrays (NN), etched porous alumina membrane (EPAM) coated with SnO2 layer (EPAM@SnO2), and Ni nanowires confined into EPAM (NiNWs-EPAM), were designed to construct pseudocapacitive electrodes and they were investigated in different aspects:
Firstly, the role of NN nanoarchitectured current collectors in supercapacitor electrodes with the pseudocapacitive materials in the case of high mass loading and thick layer is firstly evaluated. Through electrochemical performance and impedance analysis of the electrodes with and without the NN nanoarchitectured current collectors, the validation of thick-layer electrodes design based on nanoarchitectured current collectors is demonstrated.
Secondly, EPAM@SnO2 scaffolds are designed and employed as nanoarchitectured current collectors for nanoelectrodes in order to improve the device energy density of the micro-supercapacitor (MSC). Owing to the oriented and robust nanochannels in EPAM@SnO2, the resultant nanoelectrodes can synergize both effective ion migration and abundant electroactive surface area within the limited footprint. A MSC is finally constructed and exhibits record high performance, suggesting the feasibility of the current design for energy storage devices.
Thirdly, the NiNWs-EPAM nanoarchitectured current collector is fabricated to construct non-aggregative and robust one-dimensional (1D) nanoelectrode arrays. The EPAM prevents 1D nanoelectrode arrays from self-aggregating and meanwhile endows them with high structural integrity and electrochemical stability during device assembly and operation process. MSCs assembled with these non-aggregative and robust 1D nanoelectrodes attain remarkable energy storage performance.
The achieved results within this work on nanoarchitectured current collectors for supercapacitors shed light on the design of future energy storage and conversion devices.
Superkondensatoren sind als elektrochemische Energiespeicher von großer Bedeutung, was auf ihre hervorragende elektrische Leistung, ihre ausgezeichnete Reversibilität und ihre lange Lebensdauer zurückzuführen ist. Im Vergleich zu Batterien haben Superkondensatoren jedoch eine geringe Energiedichte, was ihre breite Anwendung einschränkt. Pseudokapazitive Materialien mit einer hohen theoretischen Kapazität sind sehr vielversprechend, um die Energiespeicherfähigkeit von Superkondensatoren zu erhöhen. Die Forschung an nanoarchitektonischen Stromspeichern zielt darauf ab, ihr volles Potenzial im Bereich der Ladungsspeicherung auszuschöpfen, indem man sich mit den herausfordernden Aspekten wie der inhärent niedrigen elektrischen Leitfähigkeit und dem trägen Lade- und Entladeverhalten der meisten pseudokapazitiven Materialien befasst. In diesem Zusammenhang wurden drei Arten von nanoarchitektonischen Stromkollektoren entworfen, um pseudokapazitive Elektroden zu konstruieren, die unter verschiedenen Aspekten untersucht werden sollten. Es handelt sich dabei um Nickel-Nanorod-Arrays (NN), geätzte poröse Aluminiumoxidmembranen (EPAM), die mit einer SnO2-Schicht beschichtet sind (EPAM@SnO2), und in EPAM eingeschlossene Nickel-Nanodrähte (NiNWs-EPAM): Zunächst wird die Rolle von NN-Nanoarchitekten-Stromkollektoren in Superkondensator-Elektroden mit den pseudokapazitiven Materialien bei hoher Massenbelastung und dicker Schicht bewertet. Durch die elektrochemische Leistungs- und Impedanzanalyse der Elektroden mit und ohne die NN-nanoarchitektierten Stromkollektoren wird die Validierung des Designs von Dickschichtelektroden auf der Basis von nanoarchitektierten Stromkollektoren demonstriert.
Zweitens werden EPAM@SnO2-Gerüste als nanoarchitektonische Stromkollektoren für Nanoelektroden entworfen und eingesetzt, um die Energiedichte des Mikro-Superkondensators (MSC) zu verbessern. Dank der orientierten und robusten Nanokanäle in EPAM@SnO2 können die daraus resultierenden Nanoelektroden sowohl die effektive Ionenmigration als auch die sehr große elektroaktive Oberfläche innerhalb des begrenzten Footprints synergetisch nutzen. Ein MSC wird schließlich konstruiert und weist eine rekordverdächtig hohe Leistung auf, was auf die Umsetzbarkeit des derzeitigen Designs für Energiespeichervorrichtungen hindeutet.
Drittens wird der NiNWs-EPAM nanoarchitektierte Stromkollektor hergestellt, um nicht aggregierende und robuste eindimensionale (1D) Nanoelektroden-Arrays zu konstruieren. Das EPAM verhindert die Selbstaggregation von 1D-Nanoelektroden-Arrays und verleiht ihnen gleichzeitig eine hohe strukturelle Integrität und elektrochemische Stabilität während der Montage und des Betriebsprozesses der Geräte. MSCs, die mit diesen nicht aggregierenden und robusten 1D-Nanoelektroden bestückt sind, erreichen eine bemerkenswerte Energiespeicherleistung.
Die im Rahmen dieser Arbeit zu nanoarchitektonischen Stromkollektoren für Superkondensatoren erzielten Ergebnisse geben einen Ausblick auf den Entwurf zukünftiger Energiespeicher und -wandler.