Extreme nonlinear optics in highly excited semiconductors

In dieser Arbeit werden extreme nichtlineare optische Phänomene in hoch angeregten ZnO Halbleiterproben untersucht. ZnO hat eine Bandlücke von 3,2 eV im nahen ultravioletten Spektralbereich und die optische Anregung erfolgt mit starken Lichtfeldern im nahen bis fernen nfrarot. Folglich ist die Energie der Photonen sehr viel kleiner als die Bandlücke des Materials. Bei den optischen Phönomenen, die untersucht wurden, ist die Reaktion des Materials durcheine nichtlineare Abhängigkeit des Ausgangs- von der Eingangssignalstärke gekennzeichnet. Insbesondere wurde die kohärente Umwandlung von Laserlicht in hohe Ordnungen der ursprünglichen Lichtfrequenz, auch bekannt als Erzeugung hoher Harmonischer (HHG), und optisch gepumptes Lasing untersucht. HHG in Festkörpern resultiert aus einer Kombination von Laserfeld getriebenen nichtlinearen Intraband-Strömen und Interband-Polarisationsfeldern, und Lasing ist das Ergebnis der Verstärkung von Licht durch stimulierte Emission. HHG von Laserpulsen im mittleren IR wurde in stark optisch angeregten kristallinem ZnO untersucht. Die gemessene HHG Emission zeigt ein Sättigungsverhalten und eine starke spektrale Blauverschiebung der harmonischen Ordnungen als Funktion der freien Ladungsträger. Darüber hinaus führen interatomare Kräfte aufgrund einer starken Modifikation der elektro-nischen Struktur zu einer Verschiebung der Gitterionen. Ein Pump-Probe-Experiment wurde durchgeführt, um die transiente Modulation des HHG-Prozesses als Funktion des Schwingungs-zustands der Gitterionen zu bestimmen. Die gemessenen Modulationsfrequenzen stimmen mit den charakteristischen optischen Phononenfrequenzen von ZnO überein. Folglich zeigte das Experiment die Wechselwirkung der Elektronen mit den Gitterionen auf einer Zeitskala kürzer als die halbe Schwingungsperiode des Laserfeldes. Laserpulse im mittleren IR-Spektralbereich mit wenigen Zyklen und kontrollierbarer absolutenphase (carrier envelope phase, CEP) wurden zur Erzeugung hoher Harmonischer in kristallinem ZnO benutzt, um eine einfache Methode zur Vermessung des relativen CEP des Laserpulses zudemonstrieren. Hierfür wurde die Interferenz spektral überlappender harmonischer Ordnungenausgewertet. Lasing setzt ein, wenn die Vestärkung aufgrund der stimulierten Emission die Verluste über-steigt. Um Verstärkung zu ermöglichen, muss die angeregte Ladungsträgerdichte einen Schwell-wert übersteigen (Inversion). Laseremission aufgrund optischer Anregung mit ultravioleten Licht in polykristallinen ZnO Dünnfilmen und ZnO-Nanodrähten (NW) wurde bereits demonstriert. In dieser Arbeit werden jedoch starke Lichtfelder im Spektralbereich vom nahen IR (0,8μm, 1,5 eV) bis zum fernen IR (10μm, 0,13 eV) benutzt, um optisch gepumptes Lasingin polykristallinen ZnO-Dünnfilmen und ZnO-NWs zu erreichen. Dabei ist das Verhältnis der Materialbandlücke zur Photonenenergie im Bereich zwischen 3 und 26.Die Laser- und spontanen Photolumineszenz (PL)-Emission von ZnO-Dünnfilmen wurde ge-messen, um die Auswirkung einer Materialdotierung und den Effekt der Pumplaserpolarisati-on (Elliptizität) auf die Laserschwelle bzw. die Lichtabsorption zu untersuchen. In Alumini-um dotierten ZnO-Dünnschichtproben ist die Pumpschwellenintensität im Vergleich zu einer intrinsischen Probe reduziert und Licht im nahen IR bei 0,8 μm wird effizienter über einen Drei-Photonen-Absorptionsprozess in ZnO absorbiert, wenn der Pumplaser linear anstelle von zirkular polarisiert ist. Die Messung der PL-Emission von Dünnschichtproben als Funktion der Pumplaserpolarisation stellt eine einfache Methode zur zerstörungsfreien Bestimmung des Absorptionskoeffizienten von zirkular polarisiertem Licht dar. Die Schwellwerte der Pumplaserintensität und des Verstärkungskoeffizienten um Lasing in ZnO-NW, angeordnet in vertikal ausgerichteten Arrays, zu erreichen, wurden experimentell verglichen. Die Ergebnisse ergaben, dass die Emissionseigenschaften von NW Arrays, durch die Einzeldrahtparameter definiert sind. Aufgrund der starken elektrischen Felder und der Licht-Materie-Wechselwirkung fern der Absorptionsresonanz erfolgt die Absorption von Licht über Interbandanregung aufgrund von Multiphotonenabsorption und Tunneln sowie Elektron-Elektron-Wechselwirkung (Stoßionisation)als Folge der Intraband-Elektronenbeschleunigung. Die Rolle der Interband- und Intraband-Absorptionsprozesse wurde durch Vergleichen der experimentellen Ergebnisse mit Berechnungen mittels eines Ratengleichenmodelles identifiziert.