Extreme nonlinear optics in highly excited semiconductors

Hollinger, Richard GND

In dieser Arbeit werden extreme nichtlineare optische Phänomene in hoch angeregten ZnO Halbleiterproben untersucht. ZnO hat eine Bandlücke von 3,2 eV im nahen ultravioletten Spektralbereich und die optische Anregung erfolgt mit starken Lichtfeldern im nahen bis fernen nfrarot. Folglich ist die Energie der Photonen sehr viel kleiner als die Bandlücke des Materials. Bei den optischen Phönomenen, die untersucht wurden, ist die Reaktion des Materials durcheine nichtlineare Abhängigkeit des Ausgangs- von der Eingangssignalstärke gekennzeichnet. Insbesondere wurde die kohärente Umwandlung von Laserlicht in hohe Ordnungen der ursprünglichen Lichtfrequenz, auch bekannt als Erzeugung hoher Harmonischer (HHG), und optisch gepumptes Lasing untersucht. HHG in Festkörpern resultiert aus einer Kombination von Laserfeld getriebenen nichtlinearen Intraband-Strömen und Interband-Polarisationsfeldern, und Lasing ist das Ergebnis der Verstärkung von Licht durch stimulierte Emission. HHG von Laserpulsen im mittleren IR wurde in stark optisch angeregten kristallinem ZnO untersucht. Die gemessene HHG Emission zeigt ein Sättigungsverhalten und eine starke spektrale Blauverschiebung der harmonischen Ordnungen als Funktion der freien Ladungsträger. Darüber hinaus führen interatomare Kräfte aufgrund einer starken Modifikation der elektro-nischen Struktur zu einer Verschiebung der Gitterionen. Ein Pump-Probe-Experiment wurde durchgeführt, um die transiente Modulation des HHG-Prozesses als Funktion des Schwingungs-zustands der Gitterionen zu bestimmen. Die gemessenen Modulationsfrequenzen stimmen mit den charakteristischen optischen Phononenfrequenzen von ZnO überein. Folglich zeigte das Experiment die Wechselwirkung der Elektronen mit den Gitterionen auf einer Zeitskala kürzer als die halbe Schwingungsperiode des Laserfeldes. Laserpulse im mittleren IR-Spektralbereich mit wenigen Zyklen und kontrollierbarer absolutenphase (carrier envelope phase, CEP) wurden zur Erzeugung hoher Harmonischer in kristallinem ZnO benutzt, um eine einfache Methode zur Vermessung des relativen CEP des Laserpulses zudemonstrieren. Hierfür wurde die Interferenz spektral überlappender harmonischer Ordnungenausgewertet. Lasing setzt ein, wenn die Vestärkung aufgrund der stimulierten Emission die Verluste über-steigt. Um Verstärkung zu ermöglichen, muss die angeregte Ladungsträgerdichte einen Schwell-wert übersteigen (Inversion). Laseremission aufgrund optischer Anregung mit ultravioleten Licht in polykristallinen ZnO Dünnfilmen und ZnO-Nanodrähten (NW) wurde bereits demonstriert. In dieser Arbeit werden jedoch starke Lichtfelder im Spektralbereich vom nahen IR (0,8μm, 1,5 eV) bis zum fernen IR (10μm, 0,13 eV) benutzt, um optisch gepumptes Lasingin polykristallinen ZnO-Dünnfilmen und ZnO-NWs zu erreichen. Dabei ist das Verhältnis der Materialbandlücke zur Photonenenergie im Bereich zwischen 3 und 26.Die Laser- und spontanen Photolumineszenz (PL)-Emission von ZnO-Dünnfilmen wurde ge-messen, um die Auswirkung einer Materialdotierung und den Effekt der Pumplaserpolarisati-on (Elliptizität) auf die Laserschwelle bzw. die Lichtabsorption zu untersuchen. In Alumini-um dotierten ZnO-Dünnschichtproben ist die Pumpschwellenintensität im Vergleich zu einer intrinsischen Probe reduziert und Licht im nahen IR bei 0,8 μm wird effizienter über einen Drei-Photonen-Absorptionsprozess in ZnO absorbiert, wenn der Pumplaser linear anstelle von zirkular polarisiert ist. Die Messung der PL-Emission von Dünnschichtproben als Funktion der Pumplaserpolarisation stellt eine einfache Methode zur zerstörungsfreien Bestimmung des Absorptionskoeffizienten von zirkular polarisiertem Licht dar. Die Schwellwerte der Pumplaserintensität und des Verstärkungskoeffizienten um Lasing in ZnO-NW, angeordnet in vertikal ausgerichteten Arrays, zu erreichen, wurden experimentell verglichen. Die Ergebnisse ergaben, dass die Emissionseigenschaften von NW Arrays, durch die Einzeldrahtparameter definiert sind. Aufgrund der starken elektrischen Felder und der Licht-Materie-Wechselwirkung fern der Absorptionsresonanz erfolgt die Absorption von Licht über Interbandanregung aufgrund von Multiphotonenabsorption und Tunneln sowie Elektron-Elektron-Wechselwirkung (Stoßionisation)als Folge der Intraband-Elektronenbeschleunigung. Die Rolle der Interband- und Intraband-Absorptionsprozesse wurde durch Vergleichen der experimentellen Ergebnisse mit Berechnungen mittels eines Ratengleichenmodelles identifiziert.

This thesis studies extreme nonlinear optical phenomena in highly excited ZnO semiconductor samples. ZnO with a band gap of 3.2 eV, in the near-ultraviolet spectral range, is irradiated with far-o resonance strong light fields in the near to the far-infrared. The response of the matter is characterized by a nonlinear dependence of the output on the input signal strength. Specifically, the coherent conversion of laser light into high orders of the original frequency, also known as high harmonic generation (HHG) and optically pumped lasing were investigated. HHG in solids results from a combination of laser field driven nonlinear intraband currents and interband polarization fields and lasing is the result of light amplification by stimulated emission. HHG from mid-IR laser pulses was investigated in crystalline bulk ZnO far out of its equilibrium state. As a result the saturation of the harmonic radiation and a strong spectral blueshift
of the harmonic orders were measured as a function of the free carrier density. Furthermore, interatomic forces due to strong modification of the electronic structure lead to lattice ion displacement. Performing a pump-probe experiment, the transient modulation of the HHG process reveals the vibration state of the material. The modulation frequency overlaps with the characteristic optical phonon frequencies of ZnO. Consequently, the experiment revealed an interaction of the ionic- and electronic structure on a timescale below the oscillation period of the laser field. Using few-cycle and CEP controllable mid-IR laser pulses to generate high harmonics in
crystalline ZnO, a simple method to measure the relative CEP of the laser pulse was demonstrated using the interference of spectrally overlapping harmonic orders.
Lasing sets in when the material gain, due to stimulated emission, overcomes the material losses. For that, the excited electron density has to overcome a threshold value (inversion). Optical pump lasing was demonstrated upon UV pumping in polycrystalline ZnO thin films and ZnO nanowires (NW). However here, strong light fields in spectral range from the near-IR (0.8 m, 1.5 eV) to the far-IR (10 m, 0.13 eV) optically pump lasing in polycrystalline ZnO thin films and ZnO NWs. Thus, the ratios of the material band gap to the photon energy covered the range from 3 to 26.
Studying the lasing and the spontaneous photoluminescence (PL) emission from ZnO thin films, the eect of Aluminium doping and the eect of the pump laser ellipticity on the lasing thresh-III old and light absorption, respectively, was determined. Aluminium doped ZnO thin film sample reduce the pump threshold intensity compared to an intrinsic sample and near-IR light at 0.8 m is more ecient absorbed via a three photon absorption process in ZnO when the laser is polarized linearly instead of circularly. Measuring the PL emission from thin film samples as a function of the pump laser polarization, depicts a simple method to determine the absorption coecient for circular polarized light in a non-destructive manner. Comparing the pump laser threshold intensity with the threshold gain value, which were determined by the averaged parameters of the ZnONWforming a vertically aligned array revealed that the emission properties of the NW array is defined by the single wire parameters. Due to the strong applied electric fields and the light-matter interaction far-o the resonance, the absorption of light via interband excitation occurs due to the multiphoton absorption and tunneling as well as electron-electron interaction (impact ionization) upon intraband free carrier absorption. The contribution of the interband and intraband absorption processes were identified by comparing the experimental results with calculations from a rate equation laser model.
 

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