Tailoring the Interface of Magnetic Nano-Composites

Biehl, Philip GND

<!--StartFragment -->The work presented here aims for the artificial variation of magnetic nanoparticle surfaces using different macromolecular building blocks and grafting methods which incorporated straightforward grafting approaches of various commonly used polymers and furthermore the introduction of novel functional (weak) polyzwitterions as surface ligands. The latter polymers gave access to multifunctional nanocarriers that react both to external magnetic fields and the surrounding pH value. The majority of the polyzwitterions currently investigated consists of functional groups that enable permanent zwitterionic state over a very wide pH range. The novelty of the polymers presented in this work lies in the pHdependent charge through the use of weak acid and base groups. These weak polyzwitterions expand the latest scope of polymer coatings for magnetic nanoparticles and enable ways of charge-based transport or catch and release at the nanoscale. The synergistic effects by combination of magnetic core and pH responsive shell enable possible applications in various fields, ranging from recyclable wastewater treatment agents to tailored drug delivery nanocarriers, as outlined in this work. The investigation of interfacial electrostatic interactions with charged guests was of great interest according to the application areas. A fundamental understanding of the underlying mechanisms could be obtained by varying both the surrounding pH, guest molecules and polyzwitterion on the surface of the MCNPs. Three different coatings based on polyampholytes enabled hereby changes in the electrostatic interactions and gave insights into the underlying and as yet hardly investigated dependency of functional groups and electrostatic interactions on surfaces. The electrostatic interactions have furthermore been studied intensively to provide a straightforward approach to the synthesis of magnetic nanoparticles with versatile new properties such as fluorescence and plasmonic resonance based on interface adsorption, which allowed the merging of different properties by a noncovalent combination of individual building blocks resulting in new types of nanocomposites.

Die hier vorgestellte Arbeit   beschreibt die künstliche Variation magnetischer Nanopartikeloberflächen durch Anwendung verschiedener makromolekularer Bausteine und Pfropfmethoden. Dabei wurden sowohl verschiedene häufig genutzte Polymere als auch neuartige Polymere mit (schwachen) polyzwitterionischen Eigenschaften genutzt. Die zuletzt genannten Polymere ermöglichte den Zugang u multifunktionale Nanoträgersystemen, die obwohl auf externe Magnetfelder als auch auf den umgebenden pH-Wert reagieren. Die Mehrzahl der derzeitig untersuchten. Polyzwitterionen trägt funktionelle Gruppen, die einen permanenten zwitterionischen Zustand über einen sehr breiten pH-Bereich ermöglichen. Die Neuheit, der in dieser Arbeit vorgestellten Polymere, liegt in der pH-abhängigen Ladung durch Anwendung von   schwachen Säure-   und Basengruppen. Diese schwachen Polyzwitterionen erweitern das jüngste Spektrum von Polymerbeschichtungen für magnetische Nanopartikel und ermöglichen neue und interessante Wege, ladungsbasierte Transporte pH-responsiv auf der Nanoebene auszuführen.  Die  synergistischen  Effekte  durch die Kombination von  Magnetkern und pH-responsiver Hülle ermöglichen potenzielle Anwendungen in verschiedensten Bereichen, die von recycelbaren Awasserbehandlungsmitteln bis hin zu maßgeschneiderten Nanoträgern für die Arzneimittelabgabe reichen, wie in dieser Arbeit exemplarisch gezeigt  werden konnte. Die Untersuchung elektrostatischer Wechselwirkungen von Partikeloberfläche mit geladenen Spezies war, entsprechend der Anwendungsgebiete, von großem Interesse. Ein grundlegendes   Verständnis   der   unterliegenden   Mechanismen   konnte   erlangt werden, indem sowohl umgebender pH-Wert, Gast-Moleküle und Polyzwitterion auf der Oberfläche der MCNPs variiert wurden. Drei unterschiedliche Beschichtungen der Partikel ermöglichten hierbei gezielte Änderungen der elektrostatischen Wechselwirkungen und gaben Einblicke in die Zugrunde liegende und noch kaum untersuchten Einflüsse von oberflächlich gebundenen schwachen Polyzwitterionen auf elektrostatische Wechselwirkungen. Die Interaktion der Partikel mit unterschiedlichen Spezies wurden zudem intensiv untersucht, um einen leicht   zugänglichen Ansatz für die Synthese magnetischer Nanopartikel mit vielseitigen, neuen Eigenschaften wie Fluoreszenz und plasmonischer Resonanz auf Grundlage von Grenzflächenadsorption zu generieren. Dabei konnten verschiedene Eigenschaften durch nicht-kovalente Kombination einzelner Bausteine zusammengeführt werden und neuartige Nanokomposite generiert werden.

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