Untersuchungen zur flammenpyrolytischen Abscheidung silikatischer Schichten mit definierter Porosität und Funktionalisierung

Kretzschmar, Björn Sten Mark GND

In dieser Arbeit wurde die Erzeugung von definiert porösen Siliciumoxidschichten unter Anwendung der Flammenpyrolyse sowie eine Funktionalisierung der porösen Matrix durch nachträgliches Beschichten mit Manganoxid bzw. gleichzeitige Abscheidung mit Gold untersucht. Um die Porosität und die funktionale Wirkung abschätzen zu können, wurden spektroskopische und mikroskopische Analysen durchgeführt. Untersuchungen der Morphologie zeigten eindeutig nicht kristalline offenporige Strukturen auf. Auf Grund der geringen Schichtdicken stellte die Bestimmung der Porosität eine besondere Herausforderung dar. Mit Hilfe der Gravimetrie, SE und RBS wurden für die Porosität der applizierten Schichten Werte ermittelt, die für den Großteil der Proben gut übereinstimmten. Die Schichtdicken lagen in einem Bereich von 18 – 165 nm und die ermittelten Porositätswerte umfassten einen Bereich von 21 – 93 %. Es wurden die bei den einzelnen Messmethoden auftretenden Unsicherheiten bei der Bestimmung der Porosität diskutiert. Die größte Messungenauigkeit lieferte adsorbiertes Wasser. Mit Hilfe von TEM und ellipsometrischer Porosimetrie konnten Makro- und Mikroporen ausgeschlossen werden. Mesoporen waren in geringer Anzahl mit Porenradien von 4 - 5, 7,5 und 10 -15 nm nachweisbar. Die statistische Versuchsplanung zeigte, dass die Haupteinflussparameter auf die Schichtporosität der Brenner-Substrat-Abstand und die Durchlaufanzahl sind. RMD- und MD-Simulationen lieferten einen wesentlichen Beitrag zum Verständnis von der Bildung chemischer Bindungen und der Netzwerkentstehung sowie dem Schichtwachstumsprozess. Die nachträglich abgeschiedenen Manganoxide wiesen in Abhängigkeit von den Prozessparametern (Brenner-Substrat-Abstand und Anteil an Sauerstoff in der Flamme; auf Silizium-Wafer) unterschiedliche Mangan/Sauerstoffverhältnisse auf. Insbesondere bei geringen Durchlaufanzahlen, geringem Brenner-Substrat-Abstand und wenig Sauerstoff in der Flamme konnten große Mn/O-Verhältnisse appliziert werden. Ein Einsatz der Manganoxidschichten als antibakterielle Schicht (Silicium-Wafer), als Elektrodenmaterial (ITO-Glas) und für transmissionserhöhende Schichten (Floatglas) wurde untersucht. Auf Grund von zu wenig haftfestem Material konnte ein Einsatz als antibakterielle Beschichtung und als Elektrodenmaterial ausgeschlossen werden. Eine Kombination aus SiO2-x- und MnOx-Schicht zeigte eine Erhöhung der Transmission über einen großen Wellenlängenbereich (VIS). Die gleichzeitig abgeschiedenen Dünnfilme zur Erzeugung von Gold-dotierten Siliciumoxidschichten besaßen eine zur Literatur vergleichbare katalytische Wirkung (beim Abbau von 4-Nitrophenol zu 4-Aminophenol).

 

In this work, the generation of defined porous silicon oxide layers as well as a functionalization of the porous matrix by subsequent coating with manganese oxide or simultaneous deposition with gold using flame pyrolysis were investigated. In order to be able to estimate the porosity and the functional effect, spectroscopic and microscopic analyses were carried out. Morphology studies clearly showed non crystalline open-pore structures. Due to the low layer thicknesses, the determination of porosity was a particular challenge. With the help of gravimetry, SE and RBS, the porosity of the applied layers could be determined, which was in good approximation for the majority of the samples. The layer thicknesses were in a range of 18 – 165 nm and the determined porosity values comprised a range of 21 – 93 %. The uncertainties in the determination of the porosity occurring in the individual measurement methods were discussed. Adsorbed water provides the highest measurement inaccuracy. With the help of TEM and ellipsometric porosimetry, macropores and micropores could be excluded. Mesopores were detectable in a small number with pore radii of 4 -5, 7.5 and 10 – 15 nm. The De-sign of Experiments showed that the main parameters influencing the layer porosity are the burner-to-substrate distance and the number of burner passes. RMD- and MD-simulations have contributed significantly to understanding the formation of chemical bonds and network formation, as well as the layer growth process. The subsequently deposited manganese oxides had different manganese/oxygen ratios depending on the process parameters (burner-to-substrate distance and proportion of oxygen in the flame on silicon wafer). With a low number of burner passes, a low burner-to-substrate distance and a low oxygen content in the flame especially, large Mn/O ratios could be applied. An application as antibacterial layer (silicon wafer), as electrode material (ITO glass) and for transmission increasing layers (float glass) was investigated. Due to insufficiently adherent material, the use as antibacterial coating and as electrode material could be ruled out. One combination of SiO2-x and MnOx layer showed an increase in transmission over a wide wavelength range (VIS). The simultaneously deposited layers for the production of gold-doped silicon oxide layers had a comparable catalytic activity (in the degradation of 4-nitrophenol to 4-aminophenol).

 

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Kretzschmar, B.S.M., 2020. Untersuchungen zur flammenpyrolytischen Abscheidung silikatischer Schichten mit definierter Porosität und Funktionalisierung. Ilmenau.
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