Attosecond ionization dynamics in a molecular charge-transfer system

Fröbel, Friedrich Georg GND

Diese Dissertation befasst sich mit Fragestellungen aus dem Forschungsgebiet der Ultrakurzzeitdynamiken korrelierter Teilchen: Während im 1. Teil Asymmetrien im Photoelektronenspektrum eines Systems untersucht werden, das von Elektron-Kern-Korrelationen dominiert wird, konzentriert sich der 2. Teil auf die Wechselwirkung zwischen Elektronen miteinander. Eine detaillierte Analyse des ionisierenden Pulses im 1. Teil gewährt hierbei Einblicke in die auftretende Dynamik vor der Ionisation, wohingegen der genaue Ionisationsmechanismus im 2. Teil behandelt wird und die Dynamik, während und nach der Ionisation beleuchtet wird. Damit stehen die Ergebnisse des zweiten Teils in direktem Kontrast zur typischerweise verwendeten Ein-Elektron-Näherung. Zur Untersuchung genannter Effekte wird das Ladungstransfermodell von Shin & Metiu, welches die Beschreibung von Kern-Elektron- und Elektron-Elektron-Korrelation erlaubt, verwandt. Hierzu sind Kerne und Elektronen linear aufgereiht, wobei zwei fixierte Kerne an den äußeren Enden die anderen Teilchen binden. Im 1. Teil wird eine Situation analog zur Streaking-Spektroskopie simuliert: Dabei zeigt sich, dass eine Asymmetrie im Photoelektronenspektrum Informationen über die Elektronendynamik, während des Zeitpunktes der Ionisation, beinhaltet. Das Verhalten der Asymmetrie wird des Weiteren für ein System adiabatischer Natur, und ein System diabatischer Natur untersucht. Zusätzlich wird der Einfluss verschiedener Pulsparameter auf die gemessene Asymmetrie betrachtet. Im 2. Abschnitt besteht das Modellsystem aus den zwei fixen, äußeren Kernen, einem zentralen beweglichen Kern, sowie zweier Elektronen. Anschließend wird das Modellmolekül mit einem Attosekunden-XUV-Puls ionisiert. Es wird die Einfach-Ionisation betrachtet: Dabei werden verschiedene Ionisationskanäle isoliert und charakterisiert, wobei gezeigt werden kann, dass Korrelationen zwischen Elektronen entscheidend zum Ionisationsprozess beitragen.

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