Electron correlation in relativistic multiconfiguration calculations of isotope shift parameters, hyperfine coupling constants and atomic processes

Beerwerth, Randolf GND

onischer Konfigurationen dargestellt. Entsprechende hochkorrellierte Multikonfigurations-Wellenfunktionen erlauben dann präzise Berechnungen von atomaren Größen wie Energieeigenzuständen, Übergangsraten, Isotopieverschiebungs-Parameter sowie Hyperfeinkonstanten. In dieser Arbeit werden relativistische multikonfigurations Dirac-Hartree-Fock Rechnungen zur Berechnung präziser Isotopieverschiebungs-Parameter und Hyperfeinkonstanten für Actinium, Nobelium und Eisen angewendet. Als Vorarbeit wurden für Actinium ausführliche Berechnungen der Levelstruktur durchgeführt um die berechneten Level den gemessenen Übergangsenergien zuzuordnen und in Folgedessen wurden mehrere bisher unbekannte Level vorhergesagt. Um die Unsicherheiten der berechneten Werte abzuschätzen wurden systematisch vergrößerte Basissätze verwendet, sowie die Ergebnisse verschiedener Modellrechnungen miteinander verglichen. Elektronenkorrelation ist desweiteren wichtig für die Beschreibung von Prozessen höherer Ordnung, wie shake Übergängen in der Photoionisation oder in Auger Zerfällen. Diese Prozesse sind zum anderen durch die Nichtorthogonalität der Einelektronenorbitale von Hartree-Fock Rechnungen bedingt. Diese kann durch eine biorthogonale Transformation in Elektronenkorrelation umgerechnet werden, ein Verfahren welches in dieser Arbeit auf die Berechnung von Auger-Übergangsraten angewendet wird. Mit dieser Herangehensweise können große Rechnungen an komplexen Atomen mit mehreren offenen Schalen auf die Modellierung von shake Übergängen erweitert werden. Die so erhaltenen Übergangsraten werden in Kaskadenmodellen benutzt um den schrittweisen Augerzerfall von hochangeregten Atomen oder Ionen, welche durch Ionisation oder Anregung von Kernelektronen erzeugt wurden, zu beschreiben.

Electron correlation denotes the corrections to central field approximations applied in Hartree--Fock methods that arise from the electron-electron interaction. As a consequence, wave functions for atomic states are represented as a mixture of different electronic configurations. Corresponding highly correlated multiconfiguration wave functions allow precise computations of atomic parameters such as energy levels, transition rates, isotope shift parameters and hyperfine coupling constants. In this work, multiconfiguration Dirac--Hartree--Fock computations are utilized to compute precise isotope shift parameters and hyperfine coupling constants for actinium, nobelium and iron. As a prerequisite, extensive computations of the atomic level structure for actinium were performed to assign the computed energies to measured transitions, and as a consequence several unknown levels are predicted. In order to estimate uncertainties of the computed results, systematically enlarged configuration spaces are utilized and the results of several model computations that probe different correlation effects are compared. Furthermore, electron correlation is crucial to describe higher order processes such as shake transitions that accompany photoionization or Auger processes. These processes are in addition caused by the non-orthogonality of the single electron orbitals obtained in Hartree--Fock computations. The latter can be transformed into electronic correlation by a biorthonormal transformation and we evaluate its application to the efficient computation of Auger transition rates. With this approach, large scale calculations for complex atoms with multiple open shells can be extended to include shake transitions. These transition rates are utilized in Auger cascade models that describe the ionization or excitation of core electrons from atoms or ions into highly excited states and the subsequent decay of these inner-shell holes by the emission of a cascade of Auger electrons.

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Beerwerth, Randolf: Electron correlation in relativistic multiconfiguration calculations of isotope shift parameters, hyperfine coupling constants and atomic processes. Jena 2019.

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