Atome und Moleküle fundamentaler Bedeutung in intensiven Laserfeldern : He, He+ und HeH+

Wustelt, Philipp GND

In dieser Doktorarbeit wurde die Interaktion von drei fundamentalen Ein- und Zweielektronen-systemen in intensiven, ultrakurzen Laserfeldern experimentell untersucht und mit theoretischen Vorhersagen verglichen. Die Verwendung einer Ionenstrahlapparatur erlaubt es, einen Strahl atomarer sowie molekularer Ionen zu erzeugen und die dreidimensionalen Impulse der ionischen und neutralen Fragmente nach der Laserinteraktion in Koinzidenz zu detektieren. Um den fundamentalen Vorgang des Tunnelns von Elektronen zu verstehen und Modelle der Starkfeldionisation zu testen, wurde in dieser Arbeit die Attoclock-Methode auf das Heliumion angewendet, einem Einelektronensystem mit der doppelten Ladung des Wasserstoffatoms. Dies ermöglicht die Untersuchung des Tunnelprozesses nahe am Idealfall - dem quasistatischen Tunnelregime. Die Analyse der experimentell gemessenen Elektronenemissionswinkel als Funktion des radialen Impulses zeigt, dass die Emissionswinkel für He+ deutlich kleiner sind als für typischerweise genutzte Atome mit niedrigem Ionisationspotential. Die Verwendung von He+ führt zu einem viel geringeren Keldysh-Parameter, was die Relevanz nichtadiabatischer Effekte, die die Interpretation der Attoclock erschweren, signifikant reduziert. Die Ergebnisse für den Elektronenemissionswinkel sind in guter Übereinstimmung mit theoretischen Vorhersagen aus der Lösungen der TDSE sowie semiklassischer Simulationen, die keine Tunnelzeiten beinhalten. Weiterhin wurde die Doppelionisation des neutralen Heliumatoms durch nahezu zirkular polarisierte Few-Cycle-Laserpulse untersucht. Unter Nutzung semiklassischer Monte-Carlo-Simulationen wurden experimentelle und simulierte Ionenimpulsverteilungen detailliert verglichen und die Abhängigkeit der Doppelionisation von der Subzyklenform des ionisierenden Few-Cycle-Laserfeldes demonstriert. Die auf einem rein sequentiellen Ionisationsmodell basierenden Simulationen zeigen eine bemerkenswert gute Übereinstimmung mit den experimentellen Beobachtungen und können die für die Doppelionisation mit Few-Cycle-Laserpulsen charakteristische 6-Peak-Struktur der gemessenen Ionenimpulsverteilungen reproduzieren. Neben der Interaktion atomarer Systeme mit starken Laserfeldern wurde in dieser Arbeit die erste experimentelle Untersuchung des einfachsten asymmetrischen Moleküls, dem Heliumhydridion, in starken Laserfeldern durchgeführt. Es konnte gezeigt werden, wie der asymmetrische Aufbau und das daraus folgende permanente Dipolmoment die laserinduzierte Fragmentation des Heliumhydridions beeinflusst. Sowohl das Experiment als auch die Theorie für Dissoziation, Einfachionisation und Doppelionisation von HeH+ und dem Isotop HeD+ demonstrieren, dass, abhängig von der Laserwellenlänge, für das asymmetrische Molekül die direkte Vibrationsanregung vor der Ionisation zur Streckung des Moleküls führt. Die Dynamik von HeH+ steht im Gegensatz zu den bekannten symmetrischen Molekülen und gibt interessante Einblicke in das Verhalten asymmetrischer Systeme.

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Wustelt, Philipp: Atome und Moleküle fundamentaler Bedeutung in intensiven Laserfeldern. He, He+ und HeH+. Jena 2019.

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