Spectroscopy of currents and forces of single-atom and single-molecule junctions

Brand, Jonathan GND

In der vorliegenden Arbeit wird ein kombiniertes Rastertunnel- und Rasterkraftmikroskop optimiert, um Ströme und Kräfte in aus einzelnen Atomen und Molekülen bestehenden Kontakten zu untersuchen. Eine wesentliche Erhöhung der Leistungsfähigkeit des Mikroskops wird durch Reduzieren der Temperatur und mechanischer als auch elektromagnetischer Störungen erreicht. Zunächst werden Kontakte zu einzelnen C60-Molekülen auf einer supraleitenden Nb(110)-Oberfläche hergestellt, um den stabilen Betrieb des Mikroskops mit einer Energieauflösung zu verifizieren, welche der temperaturbedingten Grenze entspricht. Spektroskopische Messungen während der Bildung dieser Kontakte zeigen eine graduelle Zunahme des differentiellen Leitwerts innerhalb der supraleitenden Energielücke. Die experimentellen Beobachtungen verdeutlichen die Zunahme der Andreev-Reflexionswahrscheinlichkeit mit abnehmendem Abstand zwischen Probe und Spitze. Eine sorgfältige Auswertung der differentiellen und gesamten Leitwerte zeigt feine Unterschiede auf, welche auf die atomare Kontaktgeometrie zurückgeführt werden. Ein Vergleich der Resultate mit einer Erweiterung des Blonder-Tinkham-Klapwijk-Modells legt den Einfluss der Orientierungsabhängigkeit der Transmissionskoeffizienten einzelner C60-Moleküle nahe. Es wird eine neuartige Methode vorgestellt, um die Mindestanzahl von Transportkanälen zu bestimmen. Zusätzlich wird der fehlerfreie Betrieb des Rasterkraftmikroskops durch das Reproduzieren des Kraftverlaufs während der Bildung von C60-C60-Kontakten bestätigt. Der Einfluss der extern angelegten Spannung auf die während der Kontaktbildung herrschende vertikale Kraft wird zum ersten Mal berichtet. Die Berücksichtigung konventioneller Kräfte und starrer Elektroden weist auf das Auftreten bisher unerforschter Phänomene hin. Schließlich wird die Temperaturabhängigkeit der zur Manipulation einzelner Atome benötigten lateralen Kraft quantifiziert. Die Erfassung von Kräften mit einer Auflösung im Piconewton-Bereich hebt die Leistungsfähigkeit des optimierten Mikroskops hervor. Die Unempfindlichkeit der zur Manipulation einzelner Atome benötigten lateralen Kraft von der Zustandsdichte am Fermi-Niveau wird gezeigt, indem das Substrat mittels Variation von Temperatur und magnetischer Feldstärke vom supraleitenden in den nichtsupraleitenden Zustand gebracht wird.

In the present work, a combined scanning tunneling and atomic force microscope is optimized in order to examine currents and forces at the single-atom and single-molecule level. Substantial improvement of the microscope performance is achieved, in particular by reducing the base temperature and mechanical as well as electromagnetic disturbances. First, contacts to single C60 on a superconducting Nb(110) surface are established in order to verify the stable operation of the microscope with an energy resolution which corresponds to the thermal limit. Spectroscopy during the formation of such contacts reveals the gradual evolution of the depression caused by the superconducting energy gap into a zero-bias peak. The experimental observations are rationalized in terms of increasing Andreev reflection probability with decreasing tip-sample distance. Careful evaluation of the differential and total conductances exposes subtle variations attributed to the atomic-scale geometry. Analysis within a multi-channel extension of the Blonder-Tinkham-Klapwijk model corroborates the orientation-dependence of the transmission coefficients of single C60. A novel approach to extract the minimum number of transmission channels is presented. Additionally, the correct operation of the atomic force microscope is validated by reproducing the force evolution during the formation of C60-C60 contacts. The impact of the externally applied bias voltage on the vertical force during the formation of single-molecule contacts is reported for the first time. Considering conventional forces and rigid electrodes indicates the occurrence of hitherto unexplored phenomena. Finally, the temperature-dependence of the lateral force required for the manipulation of single atoms is quantified. The detection of forces with piconewton resolution highlights the performance of the optimized microscope. The insensitivity of the density of states at the Fermi level on the lateral threshold force for the manipulation of single atoms is unveiled by varying the phase of the substrate across the superconducting transition via temperature as well as magnetic field strength.

Zitieren

Zitierform:

Brand, Jonathan: Spectroscopy of currents and forces of single-atom and single-molecule junctions. Ilmenau 2018.

Zugriffsstatistik

Gesamt:
Volltextzugriffe:
Metadatenansicht:
12 Monate:
Volltextzugriffe:
Metadatenansicht:

Grafik öffnen

Rechte

Nutzung und Vervielfältigung:
Alle Rechte vorbehalten

Export