Controlling Si(111) and Si(100) surfaces for subsequent GaP heteroepitaxy in CVD ambient

Paszuk, Agnieszka GND

The integration of III-V sub-cells with a cheap active Si substrate has the potential to achieve high-efficiency multi-junction solar cells. Growth of III-V materials with low defect density on Si is difficult because of the different crystal structure. GaP grown on Si can facilitate the transition between Si and III-V materials due to the small lattice mismatch. The pseudomorphic GaP/Si quasisubstrates can allow for subsequent integration of planar and nanowire (NW)-based III-V structures. The planar structures are commonly grown in [100] orientation, while the NWs grow preferably along [111] direction. The present work studies the preparation of the Si bottom cell and pseudomorphic GaP/Si quasisubstrates by metalorganic chemical vapor phase deposition (MOCVD). In order to achieve low defect densities in the III-V buffer layers the atomic step structure of Si(100) substrates is decisive to avoid antiphase disorder in the III-V epilayers. Likewise, the polarity of the GaP epilayer has to be controlled via the Si(111) surface preparation in order to achieve vertical NW growth. Growth processes in MOCVD ambient are highly complicated due to the presence of complex metalorganic sources, the process gas (H2) which strongly affects step formation on Si, and the competition between energetic and kinetic processes. To achieve precise control over the Si surface preparation we apply in situ reflection anisotropy spectroscopy (RAS) and correlate signals obtained at crucial steps of the process with ultra-high vacuum-based (UHV) surface sensitive methods. Both Si surfaces strongly interact with the H2 process gas, which leads to monohydride termination of the surfaces. The collector in Si(100) and in Si(111) can be formed by annealing in under either TBP or TBAs precursor, which leads to P or As in-diffusion into the Si. After collector formation additional annealing in H2 is necessary to recover a smooth surface suitable for GaP nucleation. To achieve GaP(111) with B-type polarity, which is required for vertical III-V NW growth, we developed a specific procedure involving pre-termination of Si(111) substrate with As. Thereby, the polarity of GaP epilayers grown on Si(111) can be controlled by the termination of the Si surface: either by H2 or As. In case of Si(100) 6°, we apply in situ RAS to control the prevalence of the majority domain on the surface in dependence of the As source (background Asx or TBAs) and cooling procedure. This allows to control the sublattice orientation of subsequently grown, single domain GaP/Si(100) epilayer. GaP/Si quasisubstrates with well-defined interface and a p-n junction within Si, which are suitable for either planar or NW-based photovoltaic multi-junction structures, can thus be prepared in a controllable manner in MOCVD ambient.

Die Integration von III-V-Unterzellen auf einem kostengünstigen aktiven Si-Substrat hat das Potential, Mehrfach-Solarzellen mit einem hohen Konversionswirkungsgrad zu ermöglichen. Das Wachstum von III-V-Materialien mit niedriger Defektdichte auf Si ist schwierig aufgrund der unterschiedlichen Kristallstrukturen. Dank der geringen Gitterfehlanpassung kann eine GaP Nukleationsschicht, die auf dem Si Substrat aufgewachsen wird, den Übergang von Si zu anderen III-V Materialien erleichtern. Solche pseudomorphen GaP/Si-Quasisubstrate ermöglichen die anschließende Integration planarer oder Nanodraht (ND)-basierter III-V-Strukturen. Die planaren Strukturen werden für gewöhnlich in [100]-Orientierung gewachsen, wohingegen ND-Strukturen bevorzugt entlang der [111]-Richtung wachsen. Die vorliegende Arbeit untersucht die Präparation der Si Unterzelle und der pseudomorphen GaP/Si Quasisubstrate mittels metallorganischer chemischer Gasphasenabscheidung (MOCVD). Auf der Si(100) Oberfläche verursachen Einfachstufen beim heteroepitaktischen Wachstum von III-V-Schichten die Entstehung von Antiphasendomänen, wohingegen bei Si(111)-Substraten die Kontrolle der Polarität der GaP-Schichten entscheidend ist, um das senkrechte Wachstum von ND zu erreichen. MOCVD-Wachstumsprozesse sind sehr komplex aufgrund der Anwesenheit von metallorganischen Ausgangsstoffen, des Prozessgases (H2), welches einen starken Einfluss auf die Stufenformation des Si hat, und wegen des allgegenwertigen Wechselspiels zwischen energetischen und kinetischen Prozessen. Um die präzise Präparation der Si-Oberfläche kontrollieren zu können verwenden wir in situ Reflexions-Anisotropie-Spektroskopie (RAS) und korrelieren Signale, welche an entscheidenden Prozessschritten auftreten, mit Ultrahochvakuum (UHV)-basierten Oberflächen-empfindlichen Methoden. Beide Si-Oberflächen wechselwirken stark mit dem H2-Prozessgas, was zu einer Terminierung der Oberflächen mit Monohydrid führt. Der Kollektor in Si(100) und Si(111) wird durch Tempern unter TBP oder TBAs Precursor gebildet, welches zu einer Diffusion von P oder As in Si führt. Nach der Kollektor-Bildung weiteres Tempern in H2 ist notwendig, um für die GaP Nukleation wieder eine glatte Oberfläche (epiready) zu generieren. Um GaP(111) mit B-Typ-Polarität zu erzielen, was für vertikales III-V ND-Wachstum notwendig ist, ist eine Modifizierung der H-terminierten Si-Oberfläche nötig. Durch eine gezielte Terminierung der Si-Oberfläche mit As oder H2 lässt sich die Polarität des GaP-Films kontrollieren. Im Falle von Si(100) 6° kann mittels in situ RAS die Dimer-Ausrichtung der Majoritätsdomäne auf der Oberfläche in Abhängigkeit der As-Quelle (Asx oder TBAs) und der Abkühlprozedur kontrolliert werden. Dies erlaubt die gezielte Einstellung der Untergitterausrichtung der nachfolgend gewachsenen, eindomänigen GaP/Si(100)-Schicht. Somit können sowohl für planare als auch für ND-basierte photovoltaische Mehrfachabsorber-Strukturen geeignete GaP/Si Quasisubstrate mit wohldefinierten Grenzflächen und einem p-n-Übergang im Si kontrolliert in der MOCVD präpariert werden.

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Paszuk, Agnieszka: Controlling Si(111) and Si(100) surfaces for subsequent GaP heteroepitaxy in CVD ambient. Ilmenau 2018.

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