Schichten aus Kohlenstoff-Nanomaterialien auf asymmetrisch porösen, keramischen Trägern und deren Erprobung für Anwendungen in Membrantechnik und Katalyse

Simon, Adrian

Die vorliegende Arbeit behandelt die maßgeschneiderte Synthese von Kohlenstoff-Nanofilamenten auf asymmetrisch porösen, keramischen Trägern für potentielle Anwendungen in der Membrantechnik und Katalyse und deren Charakterisierung. Die für die Synthese erforderlichen Katalysatorpartikel (Palladium und Eisen) werden anhand nasschemischer Präparationsmethoden überwiegend auf der Innenseite der rohrförmigen Träger aufgebracht. Dem sich anschließenden Trocknungsschritt folgt die Synthese von Kohlenstoff-Nanofilamenten anhand des Verfahrens der chemischen Gasphasenabscheidung (CVD-Verfahren). Eine gezielte Variation von Prozessgrößen (bspw. Synthesetemperatur, Kohlenstoffquelle, Katalysatormaterial, Haltezeit und Katalysatorkonzentration) führt zu einer Strukturvarianz der Röhren mit unterschiedlichen Eigenschaften. Die erhaltenen Kohlenstoffprodukte werden anhand elektronenmikroskopischer, spektroskopischer und thermischer Analysemethoden charakterisiert. Ergänzend wurde in dem apparativen Aufbau der CVD-Anlage eine inline-Analytik implementiert, die die Charakterisierung des Katalysatorverhaltens während der Wachstumsphase erlaubt. Die auf dem Träger abgeschiedenen Schichten aus Kohlenstoff-Nanomaterialien wurden einerseits in Hinblick auf ihre gastrennenden Eigenschaften und andererseits hinsichtlich ihrer katalytischen Eigenschaften anhand einer Modellreaktion untersucht. Insbesondere mit Stickstoff dotierte Röhren zeigen adsorptionsselektive Eigenschaften für Kohlenwasserstoffe (Propan, Propen). Die katalytische Reaktion der oxidativen Dehydrierung von Ethylbenzol zu Styrol (ODEB) konnte erfolgreich anhand der sich auf dem Träger befindlichen Kohlenstoff-Nanofilamenten nachgewiesen werden. Sowohl die elementaren Untersuchungen zu gastrennenden Eigenschaften der Kohlenstoff-Nanofilamente als auch deren Erprobung für katalytische Reaktionen bilden die Grundlage für weitere Entwicklungsmöglichkeiten in Bezug auf katalytisch arbeitende Membranreaktoren.

The work deals with the tailor-made synthesis of carbon nanofilaments prepared on asymmetric porous, ceramic substrates for potential applications in membrane technology and catalysis and their characterization. For the synthesis of carbon filaments, a catalyst is necessary. The catalyst particles (palladium or iron) were applied at the inner or outer side of the ceramic tube channel substrates by wet chemical methods. Afterwards, the growth of carbon filaments was realized with chemical vapor deposition (CVD). A defined variation of process parameters (e.g. synthesis temperature, carbon source, chemical composition of catalyst, dwell time and catalyst concentration) results in a structural variability of the tubes with different properties. The obtained carbon products were characterized by electron microscopy, spectroscopy and thermal analysis. Furthermore, the CVD-furnace was equipped with an inline-analysis system for catalyst characterization during the growth stage. Carbon layers of carbon nanofibers (CNFs) and carbon nanotubes (CNTs) were investigated related to their gas separation properties and their catalytic activity on the basis of a model reaction. Particularly, nitrogen-doped carbon nanotubes exhibit adsorption selective separation behavior for hydrocarbons (propane, propene). The catalytic reaction for oxidative dehydrogenation of ethylbenzene to styrene (ODEB) was successfully demonstrated on carbon nanofibers and carbon nanotubes placed on the inner side of the ceramic tube channel substrate. Based on these results, elementary investigations regarding gas separation and their testing for catalytic reactions, further developments in terms of catalytically operating membrane reactors were established.

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Simon, Adrian: Schichten aus Kohlenstoff-Nanomaterialien auf asymmetrisch porösen, keramischen Trägern und deren Erprobung für Anwendungen in Membrantechnik und Katalyse. gw 2017. Universitätsbibliothek.

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