On the solid-state dewetting of Au-Ni and Au-W bilayer polycrystalline thin films and the formation of alloy micro- and nanoparticles

Herz, Andreas

In den vergangenen Jahren hat sich das Entnetzen dünner Schichten (Dewetting) wegen seiner Bedeutung in der Mikroelektronik zu einem breiten Forschungsfeld entwickelt. Ein Hauptgrund für das Versagen elektronischer Bauteile auf Dünnschichtbasis ist das Entnetzen beziehungsweise thermisch induzierte Agglomerieren der betreffenden Schichtmaterialien. Das Phänomen des Entnetzens kann umgekehrt gezielt angewendet werden um maßgeschneiderte Partikel im Submikrometerbereich zu erzeugen. Dieser Präparationsweg hat sich als einfacher und kosteneffizienter Ansatz im Bereich der Nanotechnologie etabliert. Kombiniert mit anderen Techniken wie der Lithographie können dann auf einfache Art und Weise präzise Nanopartikelanordnungen realisiert werden, welche vielversprechend für verschiedenste Anwendungen sind. Das Entnetzen im festen Zustand wird, weit unterhalb der Schmelztemperatur des betreffenden Schichtmaterials, durch die Bildung von Poren (also Lücken in der Schicht, sogenannte Voids) initiiert. Das anschließende Void-Wachstum hängt dann zum Beispiel davon ab, ob eine ein- oder polykristalline Mikrostruktur vorliegt. Begleitet von Kornwachstum und Texturänderungen stellt das Entnetzen eine vielschichtige Naturerscheinung dünner Schichten dar. Solche mikrostrukturellen Veränderungen spielen beim Entnetzen von Flüssigkeiten demgegenüber keine Rolle. Die Fülle an Einflussgrößen, welche das Entnetzen im festen Zustand bestimmen, macht es ungleich schwieriger eine in sich geschlossene „Dewetting-Theorie“ zu entwickeln. Das Verständnis der zugrunde liegenden Mechanismen war daher Gegenstand zahlreicher Arbeiten in jüngerer Vergangenheit. Nur wenig Aufmerksamkeit wurde dabei auf das Entnetzen dünner Schichten bestehend aus (metallischen) Doppel- beziehungsweise Multilagen oder auch Legierungen gerichtet. Die Motivation der vorliegenden Dissertation besteht darin, Effekte der Legierungsbildung auf das Entnetzen dünner Doppelschichten aufzuzeigen. Hierbei werden Au basierte Zweistoffsysteme herangezogen: Au-Ni und Au-W. Die Selbstanordnung solcher Schichten über das Entnetzen wird ferner benutzt um maßgeschneiderte, funktionelle Legierungspartikel zu generieren. Es wird gezeigt, dass Schichtreihenfolge, Einzelschichtdicke sowie Löslichkeit der beteiligten Komponenten die Void-Bildung und –Entwicklung maßgeblich beeinflussen. Feste Lösung und Übersättigung werden eine zentrale Rolle bei der Untersuchung der Phasenbildung in Au-Ni Partikeln spielen. Physikalische Gesetzmäßigkeiten auf der Nanoskala werden darüber hinaus zur Erklärung der beobachteten Erscheinungen herangezogen.

In recent years, thin film dewetting has become a broad field of research due to its importance in microelectronics. A primary reason for thin film devices to fail is the dewetting issue. However, this phenomenon can be employed to prepare tailored submicron particles as well. The dewetting route has been established in nanotechnology as a simple and cost-effective way. In combination with lithography techniques, precise arrangements of nanoparticles can be realized which are promising for a variety of applications. The dewetting in solid state occurs well below the melting point of the thin film material and is characterized by thermal initiation of crystal voids and their evolution in the remaining film. The latter depends, for example, on whether a single- or polycrystalline thin film microstructure is present. Accompanied by grain growth and thin film texture evolution, solid-state dewetting is a complex phenomenon (compared to liquid-state dewetting). The variety of parameters that have an impact on the dewetting makes it challenging to establish a self-contained “dewetting theory”. Understanding the mechanisms behind solid-state dewetting was therefore subject to plenty of studies in the recent past. Only little work has been spent on the dewetting of bi-, multilayer or alloy thin films to reveal effects due to alloying. An increased thermal stability against dewetting might be achieved. The current thesis focuses on the solid-state dewetting of metallic bi-layer thin films consisting of Au-based binary alloys, in particular Au-Ni and Au-W. Self-assembly of metallic bi-layer thin films is further used to obtain tailored functional alloy particles. It will be shown that stacking sequence, individual layer thickness, and mutual solid solubility influences void formation and their evolution. Solid solution and supersaturation will play a key role to study phase formation in Au-Ni submicron particles. Physical principles at reduced scale will be applied to explain observations.

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Herz, Andreas: On the solid-state dewetting of Au-Ni and Au-W bilayer polycrystalline thin films and the formation of alloy micro- and nanoparticles. 2016.

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