Large area of ultrathin alumina membranes toward innovative heterogeneous nanostructure arrays for solar energy conversion

Al-Haddad, Ahmed Sukur Hameed

Ordered nanostructure arrays are attracting intensive scientific attention because of their many and varied applications. However, it is still a challenge to achieve ordered nanostructure patterning over a relatively large area (for instance on the wafer scale) by a technique that will allow high throughput, large pattern area and low equipment costs. Part of the work reported here is the achievement of facile transferring of ultrathin alumina membranes (UTAMs) which have been attached on wafer-scale substrates without any twisting, folding, cracking or contamination because of the unique design of the fabrication and transferring processes. The crucial element of this method is fixing the prepared 4-inch UTAM onto a wafer-scale substrate before removing the remaining Al and the alumina barrier layer. The thickness and surface smoothing of the UTAMs play a vital role in this process. By using these perfectly transferred UTAMs as masks, various nanostructuring patterns including nanoparticles, nanomeshes, and nanowire arrays have been fabricated on wafer-scale substrates with tunable and uniform dimensions. The method is a template method, which is not reliant on a specific requirement for the UTAMs, the substrates and the deposited materials. It thus provides a cost-effective platform for the fabrication of ordered nanostructures on large substrates for a range of applications in nanotechnology. The work has included fabricating hexagonal arrays of TiO2 nanotubes (TNTs) with an excellent crystalline quality by techniques combining anodic aluminum oxide templates and atomic layer deposition (ALD). Absorption spectroscopic analysis showed that the optical absorption band edge of the TNTs exhibited a red shift as the diameter of the nanotubes was tuned to be larger and the distance between two nanotubes became smaller, while the wall thickness of the nanotube was kept constant. Subsequent finite-difference time-domain simulations supported the observation from the theoretical aspect and revealed a large near-field enhancement around the nanotubes for the arrays with densely distributed nanotubes when the corresponding arrays were illuminated. These were results which provided a new perspective on the shift of the optical band gap, which is of significance to research in photoelectronics. In addition, the prepared CdTe/TiO2 core-shell nanowire arrays with various diameters showed an improvement in photoelectrochemical (PEC) water splitting and in photovoltaic properties. By tuning diameters of CdTe/TiO2 nanowire arrays, it was possible to achieve photocurrent as high as 1.1 mA cm-2. Unlike many previously reported heterogeneous photoelectrodes that adopt core/shell configurations and are based on connected UTAMs, in the present work TNTs╫Si and TNWs┼Si heterostructures with a configuration of TiO2 nanotubes or nanowires were prepared vertically rooted into Si substrate for PEC water splitting. The unique structure of the TNTs╫Si heterostructure enabled the PEC performance of TNTs╫Si heterostructures to be among the best of heterogeneous photoelectrodes based on TiO2 and Si, while maintaining excellent structural stability during the water oxidation reaction. In addition, the TNWs┼Si heterostructure served better to enhance the photovoltaic did the TNTs╫Si heterostructures. The fabrication technique enabled such heterostructure arrays to be easily produced on a large scale. Importantly, the fabrication strategy is universal, leaving enough space for structure optimization and selection of the materials for heterostructure arrays, which will benefit solar energy applications.

Geordnete Nanostruktur-Arrays haben viel Aufmerksamkeit erfahren durch ihre vielfältigen Anwendungen. Jedoch ist es noch immer eine große Herausforderung geordnete Nanostrukturen über eine große Fläche (wie z.B. Wafer-Größe) durch Methoden die einen hohen Durchsatz bei großen Flächen und geringen Gerätekosten ermöglichen herzustellen. Hier, durch ein einzigartiges Design für den Herstellungs- und Transferprozess, konnten wir einen einfachen Transfer von wafer-großen gebundenen ultradünnen Aluminium-Membranen (UTAMs) auf Substrate ohne Verdrehen, Faltung, Einreißen oder Verunreinigungen erreichen. Das wichtigste unserer Methode ist das Anheften der 4 Inch großen UTAMs auf wafer-große Substrate vor dem Entfernen des Rückseitenaluminiums und der Aluminiumoxidschicht (sog. Barrier Layer). Es wird auch gezeigt, dass die Dicke und das Glätten der Oberflächen der UTAMs eine wichtige Rolle in dem Prozess spielen. Durch perfekt transferierte UTAMs als Masken werden viele unterschiedliche Nanostruktur-Anordnungen wie Nanopartikel, Nanomeshs, und Nanowire-Arrays auf wafer-großen Substraten hergestellt mit einstellbaren und einheitlichen Abmessungen. Weil es für UTAMs keine Limitierungen was Substrate und abzuscheidende Materialien gibt repräsentiert die Methode eine kostengünstige und effiziente Möglichkeit zur Herstellung von geordneten Nanostrukturen auf großflächigen Substraten für viele Anwendungen der Nanotechnologie. Zusätzlich wurden hexagonale TiO2 Nanotube-Arrays mit exzellenter Kristallqualität durch die Kombination von anodischen Aluminiumoxid (AAO)-Templaten und Atomlagenabscheidung (ALD) hergestellt. Durch spektroskopische Absorptionsmessungen haben wir beobachtet, dass die optische Absorptionsbandkante der TiO2 Nanotube-Arrays eine Rotverschiebung erfährt mit steigendem Durchmesser der Nanotubes und entsprechend kleineren Abstand zwischen den einzelnen Nanotubes, während die Wandstärke konstant gehalten wurde. Nachfolgende FDTD-Simulationen unterstützten diese Beobachtung im Blick auf den theoretischen Hintergrund und machten eine große Nahfeldverstärkung im Außenbereich der Nanotubes deutlich für Arrays mit dicht angeordneten Nanotubes wenn diese beleuchtet wurden. Demnach liefern diese Ergebnisse eine neue Perspektive auf die Verschiebung der optischen Bandlücke, was von großer Bedeutung für die Forschung im Bereich Photoelektronik ist. Andererseits zeigten die hergestellten CdTe/TiO2 Core-Shell-Nanowire-Arrays mit unterschiedlichen Durchmessern eine Verbesserung der photoelektrischen Wasserspaltung und der photovoltaischen Eigenschaften. Durch Modulation der Durchmesser konnte ein optimierter Photostrom von 1,1 mA/cm² erreicht werden. Im Gegensatz zu vielen vorherigen heterogenen Photoelektroden die Core/Shell Konfigurationen anwenden, basierend auf verbundenen UTAMs, TNTs╫Si und TNWs┼Si Heterostrukturen mit einer Konfiguration aus TiO2 Nanotubes oder Nanowires wurden vertical verwurzelt im Si-Substrat für PEC Wasserspaltung. Die einzigartige Struktur der TNTs╫Si Heterostrukturen ermöglicht eine PEC Performance, die unter den Besten der heterogenen Photoelektroden basierend auf TiO2 und Si ist, während eine exzellente strukturelle Stabilität während der Wasser-Oxidations-Reaktion gegeben ist. Zusätzlich kann die TNWs┼Si Heterostruktur die photovoltaischen Eigenschaften stärker als andere Heterostrukturen verbessern. Die Herstellungsmethode erlaubt es diese Heterostruktur-Arrays einfach und in Massenfertigung zu produzieren und ebenfalls wichtig, die Methode ist universell einsetzbar und lässt genug Spielraum für strukturelle Optimierungen sowie weitere Materialien für Heterostruktur-Arrays für Verbesserungen in Richtung solarer Energieanwendungen.

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Al-Haddad, Ahmed: Large area of ultrathin alumina membranes toward innovative heterogeneous nanostructure arrays for solar energy conversion. Ilmenau 2016.

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