Crystallization und microcharacterization of Yttrium aluminosilicate glass-ceramics

Keshavarzi, Ashkan GND

In dieser Arbeit wurden alkalihaltige und alkalifreie Gläser im System Y2O3/Al2O3/SiO2/AlF3/CeF3 untersucht. Die Analyse diese Gläser erfolgte hinsichtlich der Kristallisationseigenschaften, der ausgebildeten Mikrostrukturen, sowie der Fluoreszenzeigenschaften und des Einflusses von Keimbildner wie ZrO2 und TiO2. In den alkalifreien Proben ist die durch eine Wärmebehandlung bei ≥ 1300°C, hauptsächlich ausgebildete Phase Yttriumaluminiumgranat (YAG). Die Fluoreszenzspektren zeigen ein Maximum bei 532 nm. Da nur die YAG Kristalle zur Emission beitragen, beweist dies, dass die Ce3+ Ionen in den Kristall eingebaut werden. Bedingt durch die sehr viel höhere thermische Leitfähigkeit und chemische Beständigkeit im Vergleich zu kommerziellen Lichtkonvertern bestehend aus YAG-Leuchtstoffen eingebettet in Polysiloxane, sollte die hergestellt Glaskeramik für Hochleitungslichtkonverter geeignet sein. In einem zweiten Versuch enthielt die hergestellte Glaszusammensetzung zusätzlich noch entweder Alkalien oder CaO. Aus diesen Gläsern konnte die YAG Phase schon bei Temperaturen von 1000°C (oder niedriger wenn für 20 h getempert) erhalten werden. Lumineszenzspektren, welche von diesen Gläsern aufgenommen wurden, zeigen eine maximale Effizienz vergleichbar zu denen kommerzieller weißer LEDs. Weiterhin konnte durch Alkalien als Netzwerkwandler (Na2O) und Fluoridionen die Konnektivität des Si-O-Si Netzwerkes gesenkt werden. Dies wurde Anhand des Glassystems Y2O3/Al2O3/SiO2/AlF3/Na2O/CeF3/B2O3 veranschaulicht. In diesem Glas konnte YAG bei 1000°C bereits nach 3h auskristallisiert werden. Die benötigte Temperatur und Zeit der YAG Kristallisation konnte folglich von 1400°C für 20h auf 1000°C und 3h reduziert werden. Die Kristallisationsmechanismen von Oberflächenkristallisation und Volumenkristallisation wurden durch Röntgenbeugung, optischer sowie Elektronenmikroskopie und Fluoreszenzspektroskopie aufgeklärt werden. Die Anwendung rasterelektronenmikroskopischer Techniken wie Kikuchi-Beugung transmittierter Elektronen und EBSD ermöglichten die Identifizierung der auftretenden Kristallphasen.

In the present work, alkaline and alkali free glasses in the system Y2O3/Al2O3/SiO2/AlF3/CeF3 with were investigated. Their crystallization behavior, the formed microstructure and the fluorescence properties of these glasses as well as the effect of the nucleating agents ZrO2 and TiO2 were studied. In alkali free samples, the main formed phase after annealing at temperatures ≥1300 ◦C was YAG. The fluorescence spectra show a maximum at 532 nm. Only the YAG crystals contribute to the light emission which proves that Ce3+ is incorporated into the YAG crystals. Due to their much higher thermal conductivity and chemical durability, in comparison to commercial light converters composed of YAG phosphors embedded in polysiloxane, the prepared glass–ceramics should be suitable for high power light converters. In the second attempt, the glass compositions containing either alkalis or CaO were prepared. From these glasses, the YAG phase could already be precipitated at a temperature of 1000 °C and lower if crystallized for 20 h. Luminescence spectra recorded from these glasses showed a maximum efficiency approximately as high as that of commercial white LEDs. Furthermore, a mixture of the alkaline modifier (Na2O) and fluorine could reduce the connectivity of the Si- O-Si in the network of the glass matrix. This was illustrated with a glass composition in the system Y2O3/Al2O3/SiO2/AlF3/Na2O/CeF3/B2O3. In this glass, YAG could be crystallized at 1000 °C within 3 h. Hence, it enabled to reduce the temperature and time of YAG crystallization from 1400 °C and 20 h to 1000 °C and 3 h. The crystallization kinetics as well as the mechanism of surface and bulk crystallization was clarified using X-ray diffraction, optical and electron microscopy as well as fluorescence spectroscopy. The application of techniques in the scanning electron microscope (SEM) using Kikuchi diffraction of transmitted electrons, electron backscattered diffraction enabled to identity occurring crystal phases.

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Keshavarzi, Ashkan: Crystallization und microcharacterization of Yttrium aluminosilicate glass-ceramics. 2015.

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