Metallchalkogenide in Vesikeln

Die experimentelle Verifizierung wichtiger Annahmen der Eisen-Schwefel-Welt-Hypothese (ESWH), die einen Oberflächen-Metabolismus an einer FeS-Oberfläche als Vorläufer ersten Lebens auf der Erde postuliert, steht im Mittelpunkt der Arbeit. Zum einen konnte ein Modell für eine Protozelle mit dem kompartimentierten, potenziell energieliefernden System FeS/H2S hergestellt werden, wie sie in der ESWH postuliert wird. Dabei kamen aus dem Copolymer Polybutadien-block-polyethylenoxid aufgebaute Vesikel zum Einsatz. In derartigen Polymervesikeln erfolgte zunächst der Einschluss einer FeCl2-Lösung und dann nach der Aufreinigung in einem weiteren Schritt durch Inkubation mit H2S die Generierung intravesikulärer FeS-Nanopartikel (FeS-NP). FeS-haltige Polymervesikel wurden mittels dynamischer Lichtstreuung, UV/Vis-Spektroskopie und Rasterelektronenmikroskopie charakterisiert und dabei die intravesikuläre Bildung von FeS-NP nachgewiesen. Somit konnte ein Zugang zur Kompartimentierung des FeS/H2S-System etabliert werden. Zusätzlich konnten in analoger Weise NiS- und CdS-Nanopartikel (CdS-NP) mit Größen von 1,5 - 9 nm im Inneren von Polymervesikeln erzeugt und mittels Cryo-Transmissionselektronenmikroskopie nachgewiesen werden. Der Prozess der intravesikulären Bildung und des Wachstums von CdS-NP, die sich für photokatalytische Anwendungen eignen, konnte unter Ausnutzung der besonderen optischen Eigenschaften von CdS-NP mittels UV/Vis-Spektroskopie verfolgt werden. Weiterhin wurde die Reduktionskraft des FeS/H2S-Systems, dessen reduzierende Wirkung eine zentrale Annahme der ESWH ist, an der Modellsubstanz Dimethylsulfoxid (DMSO) untersucht, um das Verständnis der Reaktivität des FeS/H2S-Systems zu erweitern. Das FeS/H2S-System ist in der Lage, DMSO unter geologisch milden Bedingungen (95°C, 1 bar) selektiv zu Dimethylsulfid (DMS) zu reduzieren. In Abwesenheit von FeS wird DMSO durch H2S mit vergleichsweise geringeren Ausbeuten zu DMS reduziert.

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