Untersuchung lichtinduzierter Dynamiken in konjugierten Terpyridinen und deren Koordinationsverbindungen

Siebert, Ronald GND

Mit Hinblick auf das hohe Potential, welches in den Übergangsmetallkoordinationspolymeren konjugierter Terpyridine liegt, ist es das Ziel dieser Arbeit, derartige Systeme grundlegend spektroskpisch zu charakterisieren. Da Multichromophorsysteme, wie sie beispielsweise Koordinationspolymere darstellen, intrinsisch eine sehr komplexe Photophysik ausfweisen, wird der Ansatz gewählt, sie schrittweise aufzubauen und die jeweiligen Zwischenstufen zu charakterisieren. Der Schwerpunkt liegt dabei klar auf der spektral- und zeitaufgelösten Analyse verschiedener Zerfallskanäle eines angeregten Molekülensembles und einer exakten Identifizierung der photoinduzierten molekularen Prozesse, wie etwa Geometrieänderungen, Ladungsoder Energietransfer. Um diese Strategie umzusetzen, wurde in enger Zusammenarbeit mit der Arbeitsgruppe von Prof. Dr. Ulrich S. Schubert eine Auswahl von konjugierten Terpyridinen und die sich daraus ableitenden mono- di- und polynuklearen Koordinationsverbindungen in dieser Reihenfolge untersucht. Diese Herangehensweise bietet die Möglichkeit auftretende Effekte direkt strukturellen Variationen, wie dem Einführen eines Metallkations oder der Modifikation des konjugierten Systems zuzuordnen. Des Weiteren ist man so in der Lage auftretende Prozesse n relativ großen, supramolekularen Gebilden durch Analogiebeziehungen zu ihren kleineren Bausteinen exakt zuzuordnen. Die wesentlichen spektroskopischen Techniken, die neben stationären Absorptions- und Emissionsexperimenten zur Lösung dieser Aufgabe verwendet wurden, sind die fs-zeitaufgelöste transiente Absorptionsspektroskopie, die ps-zeitaufgelöste Emissionsspektroskopie mittels Schmierbildkamera und zeitkorrelierter Einzelphotonenzählung (TCSPC) sowie die Resonanz-Raman-Spektroskopie. Durch systemeatische Variation definierter Umgebungsparameter, wie der Polarität, der Viskosität und der Temperatur, konnte der Informationsgehalt der genannten Experimente noch weiter erhöht werden.

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Siebert, Ronald: Untersuchung lichtinduzierter Dynamiken in konjugierten Terpyridinen und deren Koordinationsverbindungen. 2012.

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