Development of Novel Catalysts for the Photocatalytic Hydrogen Formation

Pilz, Thomas David GND

Für die zukünftige Umwandlung von Sonnenlicht in chemische Energie wurden schrittweise intramolekular arbeitende Systeme für eine artifizielle Photosynthese aufgebaut. Dabei wurde eine Anzahl von neuen Liganden und den resultierenden Charge-Transfer-Chromophoren (Ru(bpy)3-artig) bzw. katalyseaktiven Komplexen (Pt, Pd) hergestellt. Diese wurden zu heteronuklearen Diaden zusammengefügt, welche aus kovalent verbundenen Funktionsuntereinheiten bestehen. Insbesondere wurden Chromophor und Katalysezentrum so miteinander verbrückt, dass ihre individuellen Eigenschaften weiterbestehen, ihre Einzelfunktionen aber im Zusammenspiel als supramolekularer Photokatalysator fungieren. Somit wird es möglich unter Lichteinstrahlung die Reduktion von Protonen zu Wasserstoff an diesen Katalysatoren durchzuführen. Als Brückeneinheit wurden dafür oligodentate Liganden hergestellt und verwendet, die über Bipyridine und N-heterozyklische Carbene (NHC) die aktiven Metallzentren koordinieren können. Eine Anzahl solcher heterobimetallischen Komplexe, deren Ausgangsverbindungen sowie geeignete Referenzverbindungen wurden hergestellt, charakterisiert und miteinander verglichen. Neben strukturellen, photophysikalischen und elektrochemischen Analysen wurden zusätzlich erfolgreich Katalyseexperimente mit den erzeugten Photokatalysatoren zur lichtgetriebenen Wasserstoffentwicklung aus Wasser durchgeführt. Ebenso wurden repräsentative Kontrollexperimente und zusätzliche Analysen mittels dynamischer Lichtstreuung ausgeführt, um ein tiefergehendes Verständnis von den Prozessen während der Katalyse zu erhalten. Durch Vergleich der Eigenschaften der hergestellten Katalysatoren mit ausgewählten Referenzverbindungen konnten zudem weitere Aussagen über Struktur-Eigenschafts-Beziehungen der Systeme abgeleitet werden.

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Pilz, Thomas David: Development of Novel Catalysts for the Photocatalytic Hydrogen Formation. 2012.

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