Development of compound-specific hydrogen isotope ratio analysis of biomarkers and their application as new proxy for reconstruction of palaeoenvironment and palaoclimate

Radke, Jens

Das Wasserstoffisotopenverhältnis (deltaD) von kontinentalem Wasser wird durch die Abreicherung von Deuterium im Niederschlag während der Kondensation von Wasser und beim Durchzug über kontinentale Gebiete bestimmt. Die Primär-produzenten in aquatischen Systemen sowie Landpflanzen produzieren ein deltaD in synthetisierten organischen Komponenten, welches das primäre Isotopenverhältnis der Ursprungswässer widerspiegelt. Die Anreicherung des Deuteriums in kurzkettigen n-Alkanen aquatischer Primärproduzenten im Vergleich zum Wasser der sie umgebenden Umwelt (epsilon_alkane/water) mit –158‰ bis –160‰ ist erstaunlich konstant. In langkettigen n-Alkanen aus der Epikutikula von Blättern höherer Pflanzen ist dieser Abstand mit –122‰ bis –128‰ ebenfalls konstant. Die deltaD-Werte von n-Alkanen aus aquatischen und terrigenen Paläoumwelten wurden in der vorliegenden Arbeit verwendet, um das deltaD von Wasser (deltaD_c) im hydrologischen Kreislauf in Sedimenten bis in das Paläozoikum hinein zu rekonstruieren. Methodische Untersuchungen von Extraktionsverfahren und chromatographischer Trennung von Substanzen ergaben eine exzellente Stabilität und Reproduzierbarkeit von deltaD-Werten organischer Standards (Mittelwert = +/-5,2‰, n = 234 Dreifach-Messungen) und dreier unabhängig extrahierter Posidonienschiefer Proben (PS) als ein Beispiel für natürliche Proben (gewichtete mittlere Standardabweichung sigma_1 für n-Alkane = 6.8‰). Zusätzlich hat das analytische Messsystem mit einem H_3^+-Faktor von 7,75 eine hohe Stabilität. Durch Reifeprozesse in Sedimenten wird der Deuteriumgehalt in primär gebundenem Wasserstoff von n Alkanen und azyklischen Alkanen (i-Alkane) signifikant verändert. ----

The hydrogen isotope ratio (deltaD) of continental water is defined by the general depletion of Deuterium in precipitation during condensation and its passage over continental areas. The primary producers in aquatic marine or lacustrine environments and land plants produce a deltaD of synthesized organic components, which records the isotope ratios of their source water. The Deuterium enrichment of short chain n alkanes in aquatic primary producers to the environmental water (epsilon_alkane/water) is astonishingly constant from –158‰ to –160‰ and from –122‰ to –128‰ in long chain n-alkanes from the epicuticular leaf surface of higher plants. The deltaD values of n-alkanes from the aquatic and terrestrial palaeoenvironment has been used in this study to reconstruct the deltaD of water (deltaD_c) in the hydrological cycle of sediments from the Mesozoic to the Palaeozoic. Methodological investigation of extraction and chromatographic separation methods gave an excellent stability and reproducibility for deltaD values of organic standards (weighed mean sigma_1= +/-5.2‰, n=234 triplicates) and three independent Posidonien-schiefer (PS) extracts as an example of natural sediments (weighed mean of all n-alkanes = 6.8‰). In addition, the H3+-factor of 7.75 indicates a high stability of the analytical system. Maturation processes significantly change the Deuterium content in the primary hydrogen bounding of n-alkanes and acyclic isoprenoids during burial. The PS of the Northern German Massif with its organic matter maturation influenced by a mafic intrusion and the Kupferschiefer (KS) of the Northern Polish Zechstein Basin (NPB) with a maturation gradient to burial depth were used for the first time to develop a maturity correction on the deltaD values of lipids in sediments.

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Radke, Jens: Development of compound-specific hydrogen isotope ratio analysis of biomarkers and their application as new proxy for reconstruction of palaeoenvironment and palaoclimate. 2006.

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