Berechnung von Vielteilcheneffekten in den Anwendungsspektren von Kristallen, Oberflächen und Molekülen

Hahn, Patrick GND

Die vorliegende Arbeit beschäftigt sich mit dem Einfluß von Vielteilcheneffekten auf Einteilchen ? und Zweiteilchenanregungsenergien bei Kristallen, Oberflächen und Molekülen. Einteilchenanregungsenergien werden im Experiment als Bandstrukturen, Ionisierungsenergien oder Elektronenaffinitäten gemessen, bei Molekülen auch als molekulare Energieniveaus. Zweiteilchenanregungen hingegen sind für die Beschreibung von optischen Spektren essentiell. Da eine Grundzustandsrechnung in Dichtefunktionaltheorie bzw. im Kohn-Sham Formalismus Vielteilcheneffekte a priori nicht enthält, ist für die korrekte Beschreibung von Vielteilcheneffekten und damit für die oben genannten experimentellen Größen eine Erweiterung der Theorie notwendig. Die Beschreibung der Vielteilcheneffekte gelingt mit der Theorie der thermodynamischen Greenschen Funktionen, welche von Hedin entwickelt wurde. Die Anwendung dieses Formalismus auf Kristalle und insbesondere deren optischen Spektren ist vor einigen Jahren zum ersten Mal möglich geworden. Ein wesentliches Ziel dieser Arbeit ist die Erweiterung und Anwendbarkeit des Formalismus auf Systeme unabhängig von ihrer Dimensionalität. Ein wesentlicher Fortschritt wurde bei der Beschreibung der Zweiteilchenanregungen und damit der optischen Spektren ermöglicht. Anstatt den Elektron-Loch-Hamiltonian zu diagonalisieren, ist es möglich eine zeitabhängige Polarisationsfunktion einzuführen, die die numerisch sehr effiziente Formulierung als Anfangswertproblem gestattet. Damit ist es erstmals möglich gewesen, optische Spektren mit Vielteilcheneffekten auch für Oberflächen zu berechnen. Weiterhin zeigen wir, daß Vielteilcheneffekte auch für Moleküle berechenbar sind. Insbesondere zeigt die Spektralfunktion der Greenschen Funktion einen wohldefinierten, scharfen Quasiteilchenpeak mit quasi unendlich langer Lebensdauer der Quasiteilchen. Wir konnten zeigen, daß bei der Kondensation von Wassermolekülen zu Eis Vielteilcheneffekte durch umgebende Wassermoleküle im Eis stark modifiziert werden, so daß eine Blauverschiebung - bei zu erwartender Rotverschiebung durch Kondensation - des optischen Spektrums resultiert. Abgerundet wird diese Arbeit durch die Untersuchung der wasserstoffbedeckten InP(001)- und GaP(001)- Oberflächen, bei denen Wasserstoff zur Ausbildung einer langreichweitigen Ordnung führt.

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Hahn, Patrick: Berechnung von Vielteilcheneffekten in den Anwendungsspektren von Kristallen, Oberflächen und Molekülen. 2004.

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